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Grain boundary segregation mediated highly stable and high performance 

nanostructured MgAgSb bulk thermoelectric materials

晶界偏析調控的高穩定性、高性能納米結構MgAgSb塊體熱電材料

作者信息：

Lei Jiao ^a, Liangjun Xie ^b, Yu-Ke Zhu ^a b, Lankun Wang ^a, Yuxin Sun ^b, Yuan Yu ^c, 

Alexandra Ivanova ^d, Vladimir Khovaylo ^d, 

Fengkai Guo ^b, Wei Cai ^b, Jiehe Sui ^b, Zihang Liu ^a

a State Key Laboratory of Precision Welding & Joining of Materials and Structures, 

Harbin Institute of Technology, Harbin, 150001, China

b National Key Laboratory for Precision Hot Processing of Metals, Harbin Institute of 

Technology, Harbin, 150001, China

c Institute of Physics (IA), RWTH Aachen University, Sommerfeldstraße 14, Aachen, 

52074, Germany

d National University of Science and Technology (NUST MISIS), Moscow, 119049, Russia

https://doi.org/10.1016/j.tramat.2025.100016

文章介紹：

隨著全球能源危機與環境污染問題日益嚴峻，清潔可持續能源轉換技術的發展備受關注。工業廢熱約占能源總消耗量的60%，其中過半為溫度低于300℃的低品位廢熱，因能量密度低、溫差小而缺乏有效回收技術。熱電發電技術可將廢熱直接轉化為電能，具有無污染、無運動部件、可靠性高、使用壽命長等獨特優勢，被視為最具前景的能量回收方式之一。熱電器件轉換效率(η)由無量綱優值系數(zT=S²T/ρκ)決定，其中S、T、ρ、κ分別代表塞貝克系數、絕對溫度、電阻率和熱導率，S²/ρ稱為功率因子(PF)，反映電傳輸性能。然而熱/電傳輸參數存在強耦合關系，使得高性能熱電材料的實現面臨巨大挑戰。

雖然Bi?Te?基合金是近室溫區主流熱電材料，但稀有元素碲的匱乏及力學性能缺陷限制了其大規模應用[8]。p型α-MgAgSb基材料因組成元素豐度高、力學性能優異且熱電性能突出，在300℃以下熱電制冷與能量回收領域展現出重要價值。Kirkham等2012年研究發現除α相外，MgAgSb還存在Cu?Sb型β相和高溫立方γ相。在材料層面，研究者通過改進合成工藝獲得純α相[14,15]，并深入探究其"聲子玻璃-電子晶體"(PGEC)特性成因，包括優化載流子濃度提升功率因子、利用本征銀空位工程降低晶格熱導率κlat等。在器件層面，α-MgAgSb基合金與n型Mg?(Bi,Sb)?結合，已用于構建無碲熱電器件。

納米結構材料通過打破粗晶材料的性能極限，展現出獨特的物理化學特性。晶粒細化產生高密度晶界(GBs)，導致體系吉布斯自由能升高，這種熱力學不穩定性會驅動晶粒長大，使納米金屬材料易發生結構失效。因此，抗明顯晶粒粗化的高溫穩定性成為評價服役性能的關鍵指標。典型如高能球磨制備的納米晶/納米孿晶Sb?Te?合金存在高溫軟化現象，相分離納米結構p型三元鉛硫族化合物需后處理以避免熱循環中析出相粗化。

多尺度微觀缺陷可增強聲子散射，納米化已被證實是降低κlat提升zT的有效策略。Xie等通過構建納米晶粒與隨機孔隙獲得超低κlat，使納米α-MgAgSb在熱電制冷領域具有競爭力。但在高溫能量回收應用中，高密度晶界可能導致異常晶粒長大，且低相變溫度會促進雜質相形成并加速晶粒生長，進而損害熱電性能。此外，細晶粒與納米析出相可能影響長期熱穩定性。

本研究通過系統表征與性能測試，揭示了納米結構MgAgSb基材料的性能優化與熱穩定機制。發現548K退火2天會顯著劣化熱電性能，而523K退火28天后仍保持優異穩定性。原子探針層析技術(APT)聚焦晶界特征，闡明了微觀結構與熱穩定的關聯規律：在純MgAg?.??Sb?.??中，Ag晶界偏析可降低晶界能并產生溶質拖曳效應，實現納米結構熱力學/動力學雙穩定。基于晶界偏析工程策略，APT證實過量Cu摻雜可形成額外晶界偏析，通過改變晶界復合結構進一步提升熱穩定性。

中文摘要：

我們通過晶界特性的熱力學與動力學分析，系統闡釋了MgAgSb基材料的熱穩定性機制。在提出晶界偏析工程（GBSE）這一提升納米結構塊體熱電材料穩定性的通用策略時，發現當Ag與Cu偏析共存于晶界時，過量Cu摻雜可通過調控微觀結構增強穩定性。經高溫退火后，材料最終性能保持穩定（室溫無量綱優值zT約0.7），而純MgAgSb則出現性能劣化。原子探針斷層掃描（APT）測試表明，由于晶界能和遷移率的雙重降低，Cu偏析能有效抑制晶界遷移并阻礙晶粒生長。本研究揭示了晶界偏析在性能優化與熱穩定性提升中的關鍵作用，為設計高穩定性、高性能納米結構熱電材料開辟了新視角。